Эдвин Кросли-Мерсер получил образование в Версале и Берлине, где в 2006 году состоялся его оперный дебют в «Дон Жуане» Моцарта. В 2009 году он с успехом исполнил партию Гульельмо в опере «Так поступают все» на знаменитом фестивале в Экс-ан-Провансе, а через год впервые вышел на сцену Опера Бастий в Париже (партия Арлекина в «Ариадне на Наксосе» Р. Штрауса).
С тех пор выступления певца проходили в театрах Берлина («Богема» Пуччини, «Вольный стрелок» Вебера и «Доктор Фауст» Бузони, дирижёр – Даниэль Баренбойм), Королевской опере Версаля («Тезей» Генделя), Парижской опере («Осуждение Фауста» Берлиоза), Национальной Рейнской опере («Золушка» Россини), Театре Елисейских Полей («Кастор и Поллукс» Рамо), Опере Авиньона («Амадис» Люлли), Ан дер Вин в Вене и Опера Комик в Париже («Платея» Рамо), Опере Дижона («Дон Жуан») и Национальной опере Амстердама («Иудейка» Галеви). В 2014 году Эдвин Кросли-Мерсер дебютировал на знаменитом оперном фестивале в Глайндборне, исполнив партию Лепорелло в «Дон Жуане», и на фестивале Сейдзи Озавы Saito Kinen в Японии, исполнив партию Клавдио в опере «Беатриче и Бенедикт» Берлиоза. В 2015 году был вновь приглашён в Опера Бастий, где спел партии Папагено в «Волшебной флейте» и Арлекина в «Ариадне на Наксосе».
Первое выступление певца в США состоялось в 2012 году: в сопровождении Лос-Анджелесского филармонического оркестра под управлением Густаво Дудамеля Эдвин Кросли-Мерсер исполнил партию Фигаро. Позднее он также спел партию Юпитера в опере «Платея» Рамо в Линкольн-центре в Нью-Йорке и партию Леско в «Манон» Ж. Массне в Оперном театре Далласа.
Эдвин Кросли-Мерсер сотрудничает с современными композиторами. Так, в 2012 году он спел заглавную партию в мировой премьере оперы Филиппа Фенелона «ЖЖР (Гражданин Женевы)», посвящённой Ж. Ж. Руссо и поставленной в Женевской опере, а в 2016 году стал одним из участников премьеры оперы “Mauerschau” немецкого композитора Хауке Яспера Берхайде, осуществленной Баварской государственной оперой.
Певец много выступает на концертной сцене, в том числе в нью-йоркском Карнеги-холле, Лувре и Музее Орсе в Париже, в Байрёйте, Бад-Киссингене, на фестивалях в Экс-ан-Провансе и Кольмаре, в Москве (Дом музыки) и Санкт-Петербурге.
Среди его последних ангажементов – «Осуждение Фауста» в Дрездене, Амстердаме, Гамбурге, Мальмё и Баден-Бадене (с Берлинским филармоническим оркестром), «Роланд-паладин» в Мюнхене, «Дон-Жуан» в Сантьяго (Чили), «Богема» в Перми и Дортмунде. Также певец участвовал в исполнении Девятой симфонии Бетховена в Белфасте и «Мессии» Генделя в Вене, сотрудничал с Симфоническим оркестром Баварского радио («Немецкий реквием» Брамса) и Национальным оркестром Франции («Реквием» Форе), дал множество концертов во многих странах Европы и в США.
Эдвин Кросли-Мерсер участвовал в записях опер «Амадис» Люлли и «Умирающий Геркулес» Доверня с ансамблем Les Talens Lyriques под руководством Кристофа Руссе. Выпустил сольные альбомы с сочинениями Люлли и Шарпантье, а также вокальный цикл Carmina Catulli, созданный американским композитором Майклом Линтоном специально для певца. Недавно Э. Кросли-Мерсер принял участие в записи первого альбома, целиком посвященного творчеству знаменитого педагога и композитора Нади Буланже на фирме Delos. (Ранее певец стал лауреатом престижного вокального конкурса, носящего имя сестёр Нади и Лили Буланже в Париже).