Мортен Франк Ларсен получил образование в Орхусе и Оперной академии в Копенгагене. Его первое выступление на сцене состоялось в 1994 году в опере «Поругание Лукреции» Бриттена, а спустя год он дебютировал в партии Дона Жуана в Германии. С 1997 по 2000 год он входил в труппу Государственного театра Брауншвейга. С 2000 года является солистом Венской народной оперы. В качестве приглашённого солиста Мортен Франк Ларсен часто выступает в Венской государственной опере, Немецкой опере Берлина, Королевской опере Копенгагена, Франкфуртской опере, Баварской государственной опере, Театре Коммунале в Болонье, оперных театрах Цюриха, Севильи, Тулузы, Зальцбурга, Палермо и Токио. «Мортен Франк Ларсен был изумителен в партии Графа в “Каприччио”, – писал о дебютном выступлении певца в нью-йоркской Метрополитен-опере обозреватель “The New York Times”.
Репертуар исполнителя включает более ста оперных партий, в их числе Граф Альмавива («Свадьба Фигаро»), Евгений Онегин в одноимённой опере, Жермон («Травиата»), Курвенал («Тристан и Изольда»). Певец работал со многими известными дирижёрами, среди которых Адам Фишер, Даниэле Гатти, Филипп Херревеге, Кристиан Ярви, Рафаэль Фрюбек де Бургос и Эндрю Дэвис.
Среди наиболее значительных ангажементов текущего сезона – участие в новой постановке оперы «Игрок» Прокофьева в Венской государственной опере (партия Мистера Астлея), исполнение партии Петера («Гензель и Гретель» Хумпердинка) в Венской народной опере, концертный тур по Дании и Германии с Немецким реквиемом Брамса, партия Жермона («Травиата») в Венской народной опере.
В ближайших планах исполнителя концерты с Микаэлем Шёнвандтом в Дании с программой из вокальных сочинений Малера и Бетховена, участие в фестивале камерной музыки в Эсбьерге, а также спектакли в Венской народной и Венской государственной операх.
Дискография Мортена Франка Ларсена включает DVD с записями опер «Арабелла» и «Каприччио» Р. Штрауса для лейбла Decca. Также в числе его записей – оперы «Геновева» Шумана, «Галантный праздник» и «Королева Дагмар» Поуля Скиербека.