Наталья Смирнова родилась в 1996 году в Димитровграде. Окончила дирижерско-хоровое отделение Государственного музыкального колледжа имени Гнесиных (2016), затем поступила в Московскую государственную консерваторию имени П. И. Чайковского (класс хорового дирижирования профессора Станислава Калинина), после третьего курса перевелась на вокальный факультет (класс доцента Ларисы Рудаковой).
Лауреат V Юношеского открытого конкурса имени А. А. Алябьева (III премия), X Международного конкурса музыкантов-исполнителей и композиторов «Романтизм. Истоки и горизонты» (III степень), Всероссийского конкурса сольного академического пения в Видном (III степень), V Международного конкурса имени Р. М. Глиэра (I степень), дипломант I Международного конкурса-фестиваля вокального искусства «Созвучие» (диплом I степени). Получила именную премию от губернатора Ульяновской области С. И. Морозова.
В качестве солистки и участницы хоровых коллективов выступала в Большом зале Московской консерватории, Концертном зале имени П. И. Чайковского, Московском концертном зале «Зарядье», Ульяновской филармонии. Сотрудничала с вокальными ансамблями Intrada, Questa musica и «Практика». Принимала участие в российской премьере оперы «Узник» Керубини, премьере оперы «Де-ба-рр-ка-де-рр» Анны Поспеловой (2020/21). В ноябре 2020 года исполнила партию сопрано в кантате Stabat Mater Перголези в Концертном зале РАМ имени Гнесиных. Также в репертуаре певицы – партии Царицы ночи («Волшебная флейта» Моцарта) и Бригитты («Иоланта» Чайковского).